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生態中間在納米資料界面的原位拉曼研討方面獲得停頓
[2016/12/15]
拉曼散射譜是一種具備高能量分辯率的指紋譜,出格是引入具備外表等離子體共振(SPR)特征的貴金屬納米布局構成外表加強拉曼散射(SERS)系統后,其活絡度可進步到準單份子程度,在界面行動和進程研討方面大有可為。中國迷信院生態情況研討中間情況化學與生態毒理學國度重點嘗試室劉景富研討組操縱納米銀的SERS活性,原位研討了影響納米資料界面效應和情況行動的多少關頭進程,并獲得新停頓。
研討組劉睿等操縱SERS的高能量分辯率,連系X射線接收譜,提出并實現了經由進程Ag單原子層邃密調控殼層金屬原子與基底金屬間的連系強度,從而在單原子層標準調控殼層原子構象的新思緒。他們在超細Au納米線外表可控地修建了高分離Pd原子和Pd團簇,并借助拉曼探針份子2,6-二甲基苯異腈份子對連系金屬原子的指認和定量統計能力,成長了原位定性表征和定量測定差別構象Pd原子的新方式。操縱該方式,揭露了催化硝基酚反映活性與單分離Pd原子和電催化氧化乙醇反映活性與團簇態Pd的間接干系,從嘗試上明白了這兩類反映的活性中間。該研討豈但供給了一類可用于探測特定催化反映活性中間的模子催化劑,更主要的是揭露了邃密界面調控在催化劑設想中的主要位置,和SERS在此類研討中的怪異感化。該研討遭到審稿人的高度評估,以為其處理了很是主要且手藝上很是具備挑釁性的困難,論文頒發在資料迷信期刊《進步前輩資料》(Advanced Materials,DOI: 10.1002/adma.201604571)上。
SERS手藝揭露了Ag單原子層對殼層金屬與基底金屬原子間界面感化的調控
研討組也借助SERS指紋譜對反映進程中多中間體的同時辨認能力,成立了操縱SERS原位追蹤SPR天生熱電子歸趨的新方式。操縱該方式,研討了光照下Ag基共振催化劑天生的熱電子的分派-歸趨行動,發明Ag針孔是決議熱電子是不是能有用通報給活性中間(比方Pd原子)用于催化反映的關頭。此項研討為共振催化劑的設想供給了新的視角,并對Ag-Ag基半導體共振光催化劑的不變性給出了新的詮釋,同時對說明納米銀的情況不變性也具備必然的意思。相干論文頒發在Small, 2016, 12, 6378–6387。Wiley旗下“Materials views中國”以《雁過留影——基于SERS原位監控催化反映的熱電子歸趨追蹤方式》為題具體先容了該任務。
研討組還操縱SERS手藝,高活絡、原位追蹤了痕量納米銀在水−氣界面的遷徙進程,揭露了納米資料的水界面微層富集景象,發明納米銀進入情況水體后敏捷向水−氣界面遷徙,構成厚度數十微米、納米銀含量高于基層水體15-30倍的富納米銀外表微層。研討成果以封面文章頒發于ACS旗下情況迷信期刊《情況迷信與手藝快報》(Environmental Science & Technology Letters,2016, 3, 381–385)。
研討獲得國度嚴重研發打算、國度天然迷信(xin)基金(jin)委和中科院先導(dao)專項(xiang)的幫助。
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